據中國激光雜志社網，于2025年10月21日報道，在光與物質相互作用的研究中，紫外光源一直扮演著關鍵角色，特別是真空紫外（VUV）波段恰好對應著眾多分子的電子激發能級，被視為探索分子動力學的“黃金窗口”。然而，這一波段超短脈沖的產生與表征長期面臨技術瓶頸。
近日，德國馬克斯·玻恩非線性光學與超快光譜研究所（MBI）的研究團隊在Nature Photonics上發表重要成果，他們利用氣相原子的雙光子電離技術，首次實現了對160-190 nm波段可調諧VUV脈沖的完整時間表征，測量結果顯示脈沖持續時間普遍短于3 fs。這一突破不僅填補了VUV超快光源表征的技術空白，更為研究原子和分子的超快電子動力學和價激發鋪平了道路。
VUV脈沖產生與表征困境
要理解這項工作的價值，首先需要認識VUV波段的特殊性。與可見光或近紅外光不同，VUV光子能量恰好處于一個微妙的區間：既不像極紫外（XUV）那樣能量過高會直接電離物質，又能夠激發分子的價電子躍遷，使研究者能夠觀察到電子激發態的演化過程。在這些激發態中，電子與原子核的運動往往強烈耦合，遵循“非絕熱”動力學。
然而，產生并表征這一波段的超短脈沖卻困難重重。首先是產生問題：傳統非線性光學方法雖能通過四波混頻或諧波產生得到紫外光，但通常需要復雜的相位匹配，且往往缺乏波長調諧能力。其次是傳輸難題：幾乎所有材料在VUV波段都存在強吸收和高色散，即便是幾微米的薄窗口也會嚴重拉伸脈沖，這意味著任何實驗都必須在真空環境中完成。最棘手的是測量挑戰：傳統的脈沖表征技術如頻率分辨光學門控（FROG）依賴于非線性晶體，但在VUV波段，晶體的強色散使得這些方法失效。
空芯光纖技術解決方案
MBI團隊提出了創新性解決方案：在脈沖產生方面，采用“孤子自壓縮”技術。簡單來說，當激光脈沖在充氣的空心光纖中傳播時，氣體的光學克爾效應與反常色散相互平衡，形成“光孤子”——能夠在傳播中保持形狀的特殊波包。巧妙的是，當孤子的頻譜展寬到特定波長時，會發生“共振色散波發射”（RDW），就像水波遇到障礙物會激起水花一樣，部分能量會以特定波長的形式輻射出去。通過調節氣壓，該波長可以精確調諧至VUV波段。
團隊搭建了級聯空心光纖系統：第一根空心光纖和一組啁啾鏡將鈦藍寶石激光器輸出脈沖壓縮至約10 fs，第二根空心光纖中則發生孤子動力學。關鍵的設計在于，氦氣僅從入口充入，而出口直接連接真空系統，形成壓力梯度——這樣既保證了產生過程的氣壓，又避免了出口窗口對VUV的吸收。兩片硅片以布儒斯特角放置，如同“光學濾網”濾除紅外孤子成分，只讓VUV脈沖通過。
在脈沖表征方面，團隊發展了一種基于“電子FROG”（eFROG）的新方法。其原理可以理解為：兩束VUV脈沖以可調延遲聚焦到惰性氣體中，通過雙光子電離產生光電子。如果電離過程足夠快（遠離共振），光電子的能量分布就攜帶了脈沖時間信息。通過掃描延遲并記錄光電子能譜，就能重構出脈沖的振幅和相位。
實驗結果
在建立起可靠的表征手段后，團隊從一系列eFROG 測量中重建了在160 nm至190 nm之間調諧的VUV脈沖的時間形狀。結果顯示，脈沖持續時間均在2.5 fs-2.8 fs之間，僅略長于其傅里葉變換極限（即該光譜所能支持的最短脈沖）。脈沖只攜帶少量啁啾，啁啾部分歸因于生成過程，部分歸因于在源自空心光線的幾mbar壓力下通過稀氣體介質傳播。唯一的例外是190 nm脈沖，其持續時間為3.2 fs，但脈沖能量達到3 μJ，峰值功率高達0.8 GW，說明通過調整參數可以在脈沖寬度和能量之間權衡。
團隊將測量結果與數值模擬進行了對比，結果證明，所提出的系統能夠高保真度地描述RDW脈沖的產生。團隊使用Luna軟件庫求解空心波導中的非線性脈沖傳播方程，同時考慮前四個波導模式。模擬得到的脈沖譜和時間形狀與實驗測量高度吻合，特別是當只考慮基模時，這歸因于轉向鏡有限孔徑在向eFROG裝置長傳播過程中的濾波效應。
為進一步檢驗方法的準確性，團隊在光路中插入一片僅10 μm厚的熔融石英薄片，測量其引入的相位變化。測量結果顯示：在170 nm-220 nm波段，實測相移與理論計算幾乎完美重合；在170 nm以下，由于石英吸收急劇增加，兩條曲線出現微小偏離。該實驗不僅驗證了表征方法的準確性，也展示了其對微小相位擾動的敏感性。
總結展望
研究團隊利用基于惰性氣體雙光子光電離的頻率分辨光學門控（eFROG）技術，全面表征了通過空心光纖中孤子自壓縮過程中共振色散波發射產生的、可在160 nm至190 nm之間調諧的微焦耳能量VUV脈沖的時間形狀。原位測量顯示,在大多數情況下脈沖持續時間短于3 fs。受控生成、表征良好的少周期VUV脈沖以前所未有的時間分辨率為研究電子激發分子中的耦合電子和核運動開辟了道路。目前研究團隊已經啟動了一系列小分子的泵浦-探測實驗。盡管這項工作聚焦于160 nm-190 nm窗口，但其方法論具有普適性。通過改變氣體種類和壓力，RDW可以調諧到整個VUV波段甚至延伸至深紫外，未來有望實現全紫外可調諧的超快光源。
